分析辐射与物质之间的相互作用以制定长期钚储存策略

英国国家核实验室和英国曼彻斯特大学之间的长期研究探索了二氧化钚表面特征与其周围环境之间复杂的相互作用。新结果为长期存储策略提供了更多信心。

在世界上许多国家(包括英国、美国、日本和法国)，钚从用过的核燃料中分离出来，然后以氧化物粉末的形式储存在专门设计的金属罐内。在英国，这种粉末的最终命运尚未确定。它可以被丢弃在地下深处，也可以用来为未来的核能制造新燃料。

英国的一些材料已经储存了近50年，主要存放在西坎布里亚郡的塞拉菲尔德核电站。就像其他放射性元素一样，钚会经历放射性衰变，因此罐中的条件会随着时间的推移而逐渐变化。

国家核实验室高级技术经理RobinOrr博士在研究钚方面拥有丰富的经验：“钚的安全可靠储存对于国家至关重要。所有现有证据都证实我们当前的解决方案是正确的。这一新方案研究通过深入了解钚与储存罐内环境之间复杂且动态的相互作用，构成了这一证据的一部分。”

“这种洞察力使我们能够更深入地了解基础科学和工程要求，以便我们能够为SellafieldLimited的存储和调节解决方案提供信息。”

二氧化钚对水有很强的亲和力，很容易将其从大气中“吸”出。历史上，实验室实验表明，电离辐射的能量足以分解水，形成氢气。这种情况在储存罐中很少发生，表明一些额外的过程抑制了氢气的产生。

一个独特的机会

由英国国家核实验室代表核退役管理局和塞拉菲尔德有限公司领导的新研究重点关注历史悠久的储存罐。六年来，数十个不同特性的氧化钚粉末样品在国家核实验室世界领先的专业实验室进行了测试。在相对湿度和成分都以受控方式变化的大气下对不同来源的样品(以及因此不同的钚同位素和微量元素的混合物)进行了分析。

英国生产的钚是独一无二的，因为它是由两种不同类型的反应堆生产的。Magnox反应堆是英国历史性民用核计划的产物。他们生产的钚同位素的放射性比后来在英国使用的先进气体反应堆(AGR)生产的钚同位素的放射性要低。使用不同的工艺将同位素从废燃料中分离出来。

AGR燃料在英国坎布里亚郡塞拉菲尔德的热氧化物再处理厂(或THORP后处理厂)进行加工。一旦钚与用过的核燃料中的其他元素分离，就会被加工成氧化物粉末，英国的确切加工步骤与其他国家使用的步骤不同。

罐内的动态相互作用也是独一无二的。奥尔博士表示：“你无法关闭来自核材料的辐射，因此，即使你测量钚和罐内的环境，它也会发生变化。过去，我们对材料进行了对照实验，这些材料与氧化钚类似，这提供了一些线索，但这与研究钚本身不同。你确实需​​要看看真正的材料。”

发现趋势

由于罐内的环境变化如此之快，研究人员寻找数据中的趋势或模式，以帮助缩小可能发生的抑制氢气产生的范围。

随着相对湿度的降低，氢气的产生量也随之减少。直观上，这是有道理的，因为水的量将限制可以产生的氢的量。在相对湿度非常低的情况下，水会被粉末强烈吸收，从而与粉末结合，防止其以气体形式逸出。

处于正常空气气氛中的样品往往比处于氩气或氮气气氛中的样品产生更多的氢气。这表明空气中氧气、氮气、二氧化碳和微量气体的混合物改变了辐射引起的化学反应。

辐射，就像钚发出的阿尔法粒子一样，可以引起一系列反应。即使像水这样的简单分子也可以经历数十次。辐射的能量可以被物质吸收，甚至可以从一种材料转移到另一种材料。

氧化钚粉末与其表面的水之间的界面非常重要。这种粉末中的孔隙非常小，小到水分子更有可能从孔隙壁上反弹，而不是与其他水分子碰撞。这些相互作用也会影响辐射化学。

孔隙率越高意味着粉末的表面积越高。令人有些惊讶的是，没有发现表面积和氢气产生之间有明显的相关性，这可能是因为粉末成分的微小差异影响了表面化学。

LukeJones博士之前在曼彻斯特大学从事水的辐射分解研究，现在是NNL的高级研究技术专家。他解释了理解水和粉末之间界面的挑战，“需要考虑许多不同的变量。即使当您使用二氧化钚的非放射性替代物并具有可以控制的外部辐射场时，您仍然需要考虑样品的纯度以及粉末的微观结构。”

“微小的差异会对水受到辐射时发生的无数化学反应产生很大影响。当水被限制在孔隙中时，它会影响辐射产生的水分子和碎片的扩散方式。如果扩散受到限制，那么它可以影响反应速率。粉末表面的不同化学物质也可以与水碎片相互作用。”

从罐中收集的数据存在一些差异。来自Magnox反应器(通过塞拉菲尔德的Magnox后处理厂)的样品往往比来自THORP后处理路线的样品表现出较小的变异性。由于Magnox衍生的钚含有比THORP处理路线中的同位素放射性更低的同位素，因此辐射剂量率似乎会影响化学反应。

较低的剂量意味着某些反应产物的浓度会较低，进而影响进一步的反应。数据的这种变化表明，影响氢气产生的机制对粉末表面的微小变化非常敏感。

这些趋势还表明，罐内的气氛类型对于抑制氢气的产生也有一定的作用。以前，人们认为只有粉末表面的相互作用才重要。奥尔博士解释了这些结果的重要性，“辐射化学取决于许多因素。我们的结果表明，即使粉末表面的微量元素、粉末的孔隙率以及罐中的气氛发生微小的变化，也会影响无数的化学反应。”

结果表明，在这些专门设计的罐子内进行临时存储是正确的选择;尽管它们内部有一个动态的、多变的环境，但我们可以看到变化很小。

具有国际吸引力的长期研究

英国拥有令人自豪的核遗产，其历史可以追溯到20世纪50年代，当时世界上第一个工业规模的核电站并入国家电网，并开始为国家提供碳中性电力。辐射科学长期以来一直是这一遗产的一部分。国家核实验室当前的研究计划于2011年开始，旨在揭示储存钚中发生的动态过程。最初的工作仅专注于天然气生产。

与美国研究人员合作，多年来收集了大量信息，证明粉末是安全储存的。从那时起，研究发生了重大转变，以揭示辐射化学的细节。这些数据将用于形成理论并创建具体的实验来测试它们。

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